金属学报

作者：武逸, 司阳, 黄彦民, 刁江勇, 孟繁敬, 刘增, 刘洪阳

单位：1 中国科学院金属研究所 沈阳材料科学国家研究中心 沈阳 110016；2 沧州大化股份有限公司 河北省改性异氰酸酯技术创新中心 沧州 061000

关键词：核壳结构,硝基苯加氢,磁可分载体,N掺杂C材料,

基金：国家自然科学基金项目(22072162);国家自然科学基金项目(U21B2092);中科院建制化科研平台项目，及河北省中科院重大科技成果转移转化项目(23291401Z)

苯胺是一种重要的基础化工原料，在医药、染料、橡胶等领域被广泛应用。以硝基苯为原料通过液相催化加氢制备苯胺是目前主要工业生产方法之一，然而，如何从液相加氢反应体系中将催化剂高效分离和回收仍然是该领域的一个重要挑战。本工作开发了一种具有磁可分的C包覆Ni磁性载体负载Pt金属催化剂，用于高效催化硝基苯加氢制苯胺。以乙二胺四乙酸和Ni(OH)2为原料成功合成了N掺杂石墨烯包覆Ni纳米颗粒磁性载体(Ni@NG)，采用沉积-沉淀法制备Ni@NG负载Pt金属催化剂(Pt/Ni@NG)，通过Raman光谱、TEM、XRD和XPS对制备的Pt/Ni@NG催化剂进行结构表征。结果表明，这种Ni@NG载体具有典型的核壳结构(纳米Ni颗粒为核，石墨烯为壳层)。XPS结果表明Ni@NG载体表面N掺杂石墨烯壳含有3.64%N (原子分数)。当Pt负载量(质量分数)从0.1%增加到0.5%时，Pt在石墨烯壳层表面的分散状态经历了单原子、团簇、颗粒的转变过程。当Pt负载量为0.3%时，以Pt团簇形式分散为主的Pt/Ni@NG催化硝基苯加氢显示出最高的活性，在反应压力为1 MPa和反应温度为30℃时，硝基苯加氢的周转频率为27239.2 h-1，硝基苯在60 min内完全转化为苯胺。此外，由于Pt/Ni@NG催化剂具有优异的液相磁可分性能，催化剂经5 cyc使用后加氢活性未明显降低。

来源：2024年第8期

《金属学报》期刊编辑部

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